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        Advanced Materials:原子缺位控制的鈀基催化劑增強電催化性能

        催化劑的表面原子排列方式與其表面電子結構是密切相關的,控制電極材料的表面結構可以調控催化劑的活性,該方法已被廣泛應用于H2O-H2-O2電催化的持續轉換過程,包括氧還原反應(ORR),析氫反應(HER)和析氧反應(OER)。然而,多數現有的體系側重關注催化劑的結構、尺寸或成分,忽略了晶體固有缺陷的影響。實際上,要得到無缺陷的催化劑是非常困難的。研究表明,表面有缺陷的催化劑可能比無缺陷的有更好的活性。例如,非貴金屬碳基材料在ORR過程中,邊緣碳的活性高于基面碳。MoS2進行HER過程中,基面的S-缺位可以提供更多暴露的Mo原子直接與氫結合。因此研究納米催化劑表面缺陷對于其催化活性的影響是十分有必要的。


        Advanced Materials:原子缺位控制的鈀基催化劑增強電催化性能


        華中農業大學韓鶴友教授課題組和香港理工大學柴揚教授課題組合作提出了一種溫和且重復性高的方法,合成具有表面空位缺陷的Pd基催化劑,通過球差校正高分辨透射電子顯微鏡的表征分析,證明了原子缺位的存在。密度泛函理論(DFT)計算發現,催化劑表面的電荷在空缺位進行了重新分布,當氧氣分子吸附到空缺位時,由于電荷轉移,其成鍵距離從原來的1.21 ?拓展到1.43 ?。電荷從Pd區域轉移到吸附O區域,促進O的離子化,從而有利于ORR反應,同時,Co原子的嵌入使Pd的表面電子結構極化,有利于氧中間體的脫附,從而提高Pd基催化劑的ORR活性。

        富表面缺陷Pd基材料的成功制備,不僅為研究富缺陷納米催化劑體系提供了新的思路,而且對納米催化劑活性中心的理論研究也具有重要意義。

        相關文章在線發表在Advanced Materials(DOI: 10.1002/adma.201704171)上。



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