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        基于軟模板構建三維大孔的聚吡咯骨架材料

        因為有獨特的二維超薄結構、優異的電學和物理等性能,石墨烯成為時下的一個研究熱點。同時,這也激起了人們開發新型二維納米結構材料的熱情。通過自上而下的機械剝離、化學和電化學剝離等手段,以及自下而上的氣-液-固、氣-固生長等技術,人們已經可以獲得一系列二維超薄的無機、有機和聚合物材料。然而,由于較高的表面能和層間很強的范德華力,那些超薄的二維納米片傾向于重新聚集形成塊體材料,這種現象不利于其在能源存儲、催化和化學傳感等領域的潛在應用。將其重新排列,形成三維的溶膠結構,可以有效地緩解二維超薄納米片材料的聚集現象。這種由二維超薄納米片直接構建形成的三維多孔材料,因為兼有二維材料和大孔材料的優點,能為材料提供高的比表面積和貫通的多孔結構,從而利于電解質和離子的快速擴散。這種材料用于能源存儲裝置的電極活性材料時,會表現出很大的優勢。因此,三維多孔的無機氣溶膠材料,包括金屬氧化物、氮化物、硫化物和(氧化)石墨烯等,已經通過溶液自組裝、以及三維基底的直接生長等途徑而成功地得以制備,但基于二維超薄納米片直接構筑三維大孔導電聚合物材料,卻一直未能實現。

        基于軟模板構建三維大孔的聚吡咯骨架材料

        德累斯頓工業大學馮新亮教授團隊開發出一種新的超分子自組裝策略,從導電聚合物的小分子前驅體出發,經由兩步連續自組裝,直接得到由二維超薄的聚吡咯納米片構建而成的三維多孔導電聚合物骨架材料。其中,兩親性小分子——含氟的長鏈十四酸(perfluorocarboxylic acids,PFCA),首先在乙醇和水的混合溶液中自組裝形成二維超薄的片層結構,其豐富的羧酸官能團暴露于二維片層的外表面,可以和導電聚合物的前驅體發生作用,導向前驅體聚合形成二維超薄的聚吡咯納米片。進一步地,上述二維超薄的納米片繼續聚合交聯,形成三維大孔的聚合物骨架結構。經過簡單的乙醇萃取,除去PFCA模板,隨后水洗后冷凍干燥,可以得到三維大孔的聚吡咯氣溶膠材料。其中,二維的聚吡咯納米片組裝單元的厚度為10~16 nm、孔尺寸1~2 μm、比表面積達60 m2 g-1。這種由二維超薄納米片構建的三維大孔聚合物結構材料,作為鈉離子電池的正極材料時表現出優秀的鈉離子存儲性能,包括高的容量(106 mAh g-1,80 mA g-1),良好的倍率性能和優秀的循環穩定性(在150 mA g-1的倍率充放電循環200圈后,仍能保持其初始容量的95%)。而在相同條件下,其它鈉離子電池電極材料的容量通常低于100 mAh g-1。

        這種從小分子的前驅體出發,經由兩步連續組裝,得到由二維超薄聚吡咯納米片構建而成的三維多孔導電聚合物骨架材料的策略,為自組裝制備結構復雜的多功能材料,提供了新的思路。本工作發表在近期的Small (DOI: 10.1002/smll.201604099 )上,通訊作者為德累斯頓工業大學的馮新亮教授,第一作者為劉少華博士。

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