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        PNAS: 大電流密度下,鉀枝晶反而消失了!高倍率下的安全鉀電池

        PNAS: 大電流密度下,鉀枝晶反而消失了!高倍率下的安全鉀電池

        PNAS: 大電流密度下,鉀枝晶反而消失了!高倍率下的安全鉀電池

        研究背景

        PNAS: 大電流密度下,鉀枝晶反而消失了!高倍率下的安全鉀電池

        鋰離子電池(LIBs)由于其高能量密度和優異的循環能力,在過去幾十年中已得到廣泛應用。然而,由于Li資源的稀缺性以及在地殼中的分布不均勻等特性,LIBs的進一步推廣與應用得到了限制。因此其他堿金屬離子電池,如鈉離子電池(NIBs)和鉀離子電池(KIBs)近年來受到了廣泛關注。Na,K在地殼中的大量分布使得它們有希望以較低的成本實現大規模的儲能應用。然而與鋰類似,在電化學充放電過程中,K金屬負極也存在較為嚴重的枝晶問題。枝晶的生長會導致容量損失,庫倫效率較低等一系列問題。最重要的是,這些樹枝狀突起可以穿透隔離膜使電池短路,導致嚴重的熱失控和災難性的火災危險。

        一般來說較高的電流密度會促進枝晶的生長,但當電流密度高到一定值后,電池內部的自放熱相反會促進枝晶的修復。在這項工作中,作者團隊研究了K金屬負極的自修復作用并與鋰金屬負極進行了比較。

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        成果簡介

        PNAS: 大電流密度下,鉀枝晶反而消失了!高倍率下的安全鉀電池

        近日,倫斯勒理工學院的Nikhil KoratkarPNAS期刊上在線發表了題為In situ healing of dendrites in a potassium metal battery最新研究成果。在這項研究工作中,作者闡述了K金屬在自放熱驅動下的枝晶修復現象,并與Li枝晶進行了比較。利用DFT,作者計算了躍遷和交換擴散這兩種機制下的活化能,發現K中表面擴散的活化勢壘明顯低于Li。同時,作者利用Arrhenius圖研究了K和Li的原子擴散速率,表明即使在~50°C的高溫下,K的表面擴散速率常數也比相同溫度下的Li高出約5倍。

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        圖文導讀

        PNAS: 大電流密度下,鉀枝晶反而消失了!高倍率下的安全鉀電池

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        圖1A) K-K對稱電池示意圖. B) 不同電流密度下K對稱電池電壓-時間曲線. K對稱電池在不同電流密度循環后K-金屬電極表面形貌SEM圖: C) 0.01 mA cm-2; D) 0.1 mA cm-2; E) 0.5 mA cm-2; F) 0.75 mA cm-2; G) 1.5 mA cm-2; H) 2 mA cm-2. 在I) 0.01 mA cm-2和J) 2 mAcm-2電流密度下K-金屬電極的橫截面圖像.

        在低電流密度(0.01 mA cm-2)下,從圖1C可以觀察到較大的半球狀沉積物,隨著電流密度的增加(圖1D-F),核以樹枝狀生長,沉積受到擴散控制。并且隨著電流密度的增加,形成的樹枝狀晶更加密集,直徑減小。然而,隨著電流密度的進一步增加(~2 mAcm-2),K金屬表面變得光滑呈現非枝晶狀態(圖1H)。在電流密度為1.5 mA cm-2時,可以觀察到電極部分部分枝晶修復現象(圖1G)

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        圖2: A) Li原子在Li(001)上的吸附能圖. B) K原子在K(001)上的吸附能圖. C) 遵循能量最低進行自擴散的原子結構快照. D) 利用NEB方法計算的Li和K的交換擴散勢壘. E) 在Arrhenius圖中,用STST的簡單近似形式計算出的特定溫度T下的擴散速率常數。

        利用DFT,作者計算了躍遷和交換擴散這兩種機制下的活化能,發現K中表面擴散的活化勢壘明顯低于Li(2D)。同時,作者利用Arrhenius圖研究了K和Li的原子擴散速率,表明即使在~50°C的高溫下,K的表面擴散速率常數也比相同溫度下的Li高出約5倍(2E),這些結論解釋K枝晶比Li更容易愈合的機理。

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        圖3: A) 全電池設備示意圖. B) s-KCO/K電池在低電流和高電流密度下電壓-容量圖. C) 全電池在低電流穩定性測試. D) 低電流循環后K-金屬電極的掃描電鏡圖像. E) 全電池在低電流伴隨電流突增條件下穩定性測試. F) K金屬在低電流伴隨電流突增條件下循環后的電鏡圖像。

        為了證明K枝晶修復在二次電池中的應用,我們組裝了一個以K金屬箔為負極,K0.6CoO2為正極的全電池(圖3A)在枝晶修復所需的電流密度時,全電池仍能保持工作(圖3B)。從圖3D可以看出,電池在低電流密度~0.5mA cm-2循環后,電極呈現粗糙的樹枝狀表面。然而,在低電流伴隨電流突增條件下,觀察到K-金屬負極的表面具有光滑的表面(圖3F)

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        總結與展望

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        該研究解釋了K金屬在自放熱驅動下的枝晶修復現象,并與Li枝晶進行了比較。通過對稱電池測試發現與鋰金屬相比,鉀金屬中自放熱驅動的枝晶修復更為有效,發生枝晶愈合的電流密度比Li低了一個數量級。通過DFT計算表明,K表面擴散能壘遠低于Li金屬中的能壘,這進一步說明了K枝晶比Li枝晶更容易修復的原因。除此之外,該自修復現象還出現在了全電池測試中,這對設計高安全電池提供了新的視角。

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        文獻信息

        PNAS: 大電流密度下,鉀枝晶反而消失了!高倍率下的安全鉀電池

        In situ healing of dendrites in a potassium metal battery (PNAS, 2020, https://doi.org/10.1073/pnas.1915470117)

        原文鏈接:

        https://www.pnas.org/content/early/2020/02/26/1915470117.short?rss=1

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