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        1. 首頁
        2. 學術動態
        3. 原創文章

        吉林大學王麗麗&韓煒AFM:黑磷+碳納米管,強強聯手構筑高性能鋰離子電池負極

        吉林大學王麗麗&韓煒AFM:黑磷+碳納米管,強強聯手構筑高性能鋰離子電池負極

        吉林大學王麗麗&韓煒AFM:黑磷+碳納米管,強強聯手構筑高性能鋰離子電池負極

        1. 研究背景

        吉林大學王麗麗&韓煒AFM:黑磷+碳納米管,強強聯手構筑高性能鋰離子電池負極

        具有高工作電壓、高能量密度和優異循環穩定性的鋰離子電池因其可以用于便攜式電子設備和電動汽車等諸多儲能領域而備受推崇。目前,常用的鋰電池負極材料在儲能過程中依然面臨著許多急需解決的問題,比如傳統的石墨基材料理論容量不高(372 mAh/g);一些過渡金屬氧化物和硅等面臨著工作電位高、鋰擴散率低、不可逆容量大等問題; 同時, 特別是很多活性電極材料在重復的充放電過程中會發生體積膨脹和部分不可逆金屬化物的形成,而造成其電極結構被破壞,循環穩定性變差,電子傳導通路被阻斷,以及整體儲能量降低等不利影響。因此,為了滿足市場對高性能儲能裝置的需求和解決目前出現的諸多難題,有必要開發一些循環壽命穩定、比容量大的先進負極材料。

        近日,研究者將具有高理論儲鋰容量(2596 mAh/g)的新興二維材料黑磷作為研究的重點,同時引入導電性能優異的碳納米管,使用化學交聯的方法,成功制備了一種具有獨特穩定三維導電結構的黑磷和碳納米管復合物(BP@CNTs),并將其用作鋰離子電池負極材料。BP@CNTs雜化材料表現出高儲鋰容量、高電子電導率和穩定的循環性能,這是因為內部化學交聯的碳納米管材料成功的與二維層狀黑磷通過化學鍵(P-C、P-N-C、P-O-C等)穩定地結合在一起,同時形成一種3D互聯結構,既能夠束縛儲能過程中BP體積膨脹而帶來的結構崩塌,又能夠為電子和離子的運輸提供新的通道。此外,作者通過縝密的計算和電化學分析來研究多磷化物在儲能過程中不同階段的結構與穩定性的變化,發現復合材料在儲能過程中都能夠對鋰離子保持較強的結合能力,探究出材料性能得到提升的深層原因。由復合材料制備的鋰離子電池在與其它黑磷基電池的性能對比中展現出優勢,能夠點亮二極管,這說明該材料有希望實現實際應用。

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        2. 成果簡介

        吉林大學王麗麗&韓煒AFM:黑磷+碳納米管,強強聯手構筑高性能鋰離子電池負極

        吉林大學電子學院王麗麗副教授物理學院韓煒教授課題組聯合在Advanced Functional Materials上發表了題為3D Chemical Cross-Linking Structure of Black Phosphorus@CNTs Hybrid as a Promising Anode Material for Lithium Ion Batteries的研究工作。該工作通過化學交聯方法制備得到了黑磷/碳納米管復合鋰離子電池負極材料。黑磷和碳納米管通過牢固的化學鍵緊密結合,解決了黑磷因儲能過程中出現的劇烈的體積膨脹帶來的循環穩定性差的問題,而且電子可以快速傳輸。該復合電池負極材料具有獨特的三維結構,在長時間大電流循環后,容量能夠保持在757.3 mAh/g (650圈循環)。這種引入官能團化學交聯方法為解決電池電極材料循環穩定性差等問題提供了一種有效的策略。

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        3. 研究亮點

        吉林大學王麗麗&韓煒AFM:黑磷+碳納米管,強強聯手構筑高性能鋰離子電池負極

        1. 通過化學交聯方法制備黑磷/碳納米管復合鋰離子電池負極材料

        2. 該復合電池負極材料具有容量大、導電性好、結構穩定性高、循環壽命長等優點; 

        3. 該復合材料的三維獨特結構為黑磷材料用于鋰離子電池中出現體積膨脹嚴重等問題提供了一種有效的解決途徑。

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        4. 圖文導讀

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        1a詳細展示了BP@CNTs復合物的合成原理圖及其在鋰電池中的應用。對于復合材料的化學交聯反應,首先用氮源活化酸化處理后的碳納米管以提高其電化學性能,增加其表面活性位點和官能團。圖1b顯示了BP@CNTs雜化物的FESEM圖像。圖1c是CNT、BP和BP@CNTs雜化物的XRD圖。圖1d顯示了HAADF-STEM圖像和EDS光譜圖:BP@CNTs雜化物的C,P,N元素分布。圖中給出了黑磷與碳納米管復合形成穩定化學鍵的原理,SEM表明復合材料具有良好的均勻性,XRD圖譜顯示復合效果很好。

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        圖1 a合成BP@CNTs復合材料的原理圖及應用于鋰電,b)BP@CNTsFESEM圖c)CNT, BPBP@CNTs材料的XRDd)HAADF-STEM圖和EDS光譜圖。

        2a顯示CNT與層狀BP緊密地交織在一起。圖2b顯示BP@CNTs雜化物的相應HRTEM圖像。CNT(002)和BP(020)的微觀結構模型如圖2c所示。圖2d顯示CNTs、BP和BP@CNTs混合物的N2吸附/解吸等溫線。圖2e顯示了幾種物質的拉曼光譜。XPS在圖2f-h中展示。通TEM、Raman和XPS可以觀察到穩定的P-C和P-O-C鍵。證明該復合材料具有較強的化學穩定性,是儲能循環性能能夠保持長效穩定的基礎

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        BP@CNTs的 a)TEMb)HRTEM圖,c)CNT(002)BP(020)的分子結構圖,d) CNT,BP BP@CNTs的N2吸附/脫吸附等溫曲線(插圖:孔徑分布),e)BPBP@CNTs的拉曼光譜,f)BPg,h)BP@CNTs 的XPS光譜。

        3a顯示了多層BP(左)和BP@CNTs復合物(右)的電極電荷轉移過程。CV和EIS曲線如圖3b和3c所示。圖3d顯示CNTs、BP、BP@CNTs雜化物的第一個循環的恒電流充放電曲線。圖3f顯示了BP@CNTs復合物更好的速率性能,這與上述分析結果很好地一致。在100個循環中,BP@CNTs復合電極的比容量保持在約750 mAh g-1(對于Cp為1088 mAh g-1),遠高于圖3g中的CNTs(約210 mAh g-1)和BP電極(約55 mAh g-1)。通過比較復合材料與純材料的性能差異,可以清楚地看出復合材料具有最好的性能。深入分析認為,碳納米管可以增強材料的導電性,形成三維結構,增強穩定性。

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        圖3 鋰離子電池的電化學性能測試。a)BP和BP@CNTs材料的內部電荷轉移圖示,b) CV測試圖,c阻抗測試圖,d第一圈的恒流充放電圖,e倍率性能圖,f不同電流密度下的恒流充放電曲線,g) 100圈循環測試性能。

        4a、4b顯示了BP和BP@CNTs復合物在鋰化和脫鋰過程中結構變化的FESEM圖像。圖4c顯示了在0.01-2.0V電壓范圍內,在0.2 mV s-1的測試電壓下,BP@CNTs雜化物的CV曲線。圖4d顯示了原始CNTs、BP和BP@CNTs雜化物在500 mA g-1下的充放電曲線。圖4e顯示了BP@CNTs雜化物在500 mA g-1的高電流密度下從第2次循環到第650次循環的庫侖效率和循環穩定性。通過比較復合前后電極材料的循環變化可以清楚地看到:在復合之前,材料會隨著循環而被破壞,復合后材料整體穩定性好,無變化,這也解釋了復合材料具有良好循環穩定性的原因。

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        4 圖解500圈循環電極材料表面對比,a)BP和b)BP@CNTs電極表面FSEM圖,c)BP@CNTs電極在0.2 mV s-1掃描速率下的CV圖,d)充放電曲線圖。e)650圈,500 mA g-1循環性能圖。

        5a-d顯示了能過程中形成不同鋰化物之間穩定吸附模型配置的結構圖。圖5e顯示DFT計算了LiP,Li2P和Li3P與CNT間的結合能的分別為5.22、4.42和5.52 eV,它們都要低與N-CNT間的結合能。結果表明,N-CNT與儲能過程中不同階段形成的多磷化物化合物都具有更強的結合能力,證明了我們N摻雜CNT具有提升材料穩定性的作用,同時也說明我們材料能夠在儲能過程中保持結構的穩定性。

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        圖5 用第一性原理計算(N-)CNTLixPs鍵合的最佳分子構型的頂視圖和側視圖。N-CNT分子與a)LiPb)Li2P和c)Li3P的結合。d)CNT分子與LiP的結合。紫色,黃色,藍色,和灰球分別代表磷、鋰、氮和碳原子。e)DFT計算LixPs(N-)CNT的結合能.

        圖6進一步通過計算探究復合電極材料保持穩定性的深層原因,圖6a是在0.01–2.0 V電壓窗口和掃描速率為0.2-20.0 mV s-1條件下,BP@CNTs的CV圖。圖6b使用峰值電流和掃描速率的關系計算b值,圖6c電容在1 mV s-1的CV曲線上的占比,圖6d在1.25V下,iν-1/2與ν1/2曲線圖,圖6e是不同掃描速率下電容和擴散的歸一化貢獻率。結果表明,BP@CNTs復合電極顯示卓越的倍率性能,并且隨著掃描速度的增加,電容貢獻占比的也逐漸增加。我們認為出色的表現離不開摻氮碳納米管和三維互連結構,有利于高速鋰離子的儲存。

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        圖6 a)在0.01–2.0 V電壓窗口和掃描速率為0.2–20.0 mV s-1條件下,BP@CNTs的CV圖,b)使用峰值電流和掃描速率的關系計算b值c)電容在1 mV s-1的CV曲線上的占比,d) 在1.25V下,iν-1/2與ν1/2曲線圖,e)不同掃描速率下電容和擴散的歸一化貢獻率。

        最后,圖7a顯示了基于BP@CNTs混合體的LIBs的原理圖和用于功率器件的應用。為了進一步了解基于BP@CNTs混合體的LIBs的實際特性,圖7b顯示了基于BP@CNTs混合體的設備與幾個報告的設備相比的Ragone圖。形象生動地展示了電池材料各部分的結構和供能裝置比較文獻的巨大應用潛力。

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        圖7 a)BP@CNTs復合材料用于鋰電池電池內部結構圖及其在電力設備中的應用。b)BP@CNTs復合電極的Ragone圖與幾種報道的裝置進行了比較插圖顯示了供電的LED的實物圖。

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        5. 總結與展望

        吉林大學王麗麗&韓煒AFM:黑磷+碳納米管,強強聯手構筑高性能鋰離子電池負極

        該課題組通過深入的思考鋰電材料儲能過程中面臨的實際問題,依靠創新性的思維開發和探索出新實驗方法,得到具有獨特的三維化學交聯結構的具有高儲鋰容量、高電子電導率和穩定的循環性能的黑磷碳納米管復合材料。此項研究克服了黑磷材料儲能過程中出現的體積膨脹和導電性下降等問題,開發了其實際應用的潛力。BP@CNTs雜化材料用于鋰離子電池性能的提升,具有容量大、導電性好、結構穩定性高、循環壽命長等優點。這些結果表明,使用具有獨特結構的復合材料用于鋰離子電池電極材料能夠取得很好的實用性效果。作者相信,此項研究將為以后為鋰離子電池的電極材料的選擇、電極材料穩定性的提升、以及理論分析和應用等方面研究提供一些新的思路。

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        6. 文獻鏈接

        吉林大學王麗麗&韓煒AFM:黑磷+碳納米管,強強聯手構筑高性能鋰離子電池負極

        Yupu Zhang, Lili Wang,* Hao Xu, Junming Cao, Duo Chen, and Wei Han*3D Chemical Cross-Linking Structure of Black Phosphorus@CNTs Hybrid as a Promising Anode Material for Lithium Ion Batteries (Advanced Functional Materials. 2020, DOI: 10.1002/adfm.201909372.)

        原文鏈接:

        https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201909372

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