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        又好又快:Ir單原子催化

        又好又快:Ir單原子催化

        又好又快:Ir單原子催化

        近日,南方科技大學材料系谷猛課題組、物理系徐虎課題組聯合俄勒岡大學馮振興團隊在單原子催化領域取得重要進展,相關研究成果在國際頂級學術期刊《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society上在線發表,并被選為封面文章。論文題目為:“高銥單原子負載氧化鎳用于高效電催化析氧(Ultrahigh-loading of Ir single atoms on NiO matrix to dramatically enhance oxygen evolution reaction)”。

        01

        研究背景

        電解水制氫是儲存風能和太陽能非常有效的方法,但是氧析出反應涉及4電子轉移,反應動力學過于緩慢,極大影響了電解效率和能量的利用率。目前商業的析氧催化劑主要是貴金屬氧化物如IrO2和RuO2等,成本較高,阻礙了電解水技術的大規模應用。近年來,單原子催化劑(SACs)因其在電化學反應中的諸多優勢,如活性位點均一、產物選擇性高、原子效率高等,備受關注。

        在過去的幾年里,大量關于單原子催化合成表征和應用的工作被報道。盡管如此,在這一領域中仍有一些亟待解決的問題: (1) 克服單原子容易團聚的特性,制備具有高負載量且穩定的SACs;(2) 進一步深入研究單原子與載體之間的相互作用,因為其電子結構的相互影響將在很大程度上決定催化活性。如何提高單原子的負載量的同時提升單原子本征活性是單原子催化劑研究中亟待解決的問題。

        02

        核心解讀

        又好又快:Ir單原子催化

        圖1 高密度銥單原子在氧化鎳表面的占位研究

        該研究采用了一種在載體合成的中間態中負載銥前驅體,并將載體中間態和單原子前驅體同時熱解的策略,得到提供了一種超高Ir負載的NiO催化劑,使Ir單原子在NiO上的負載達到了前所未有的~18wt%。透射電鏡研究發現,該NiO載體為片狀多孔結構,進一步研究發現Ir單原子均勻且致密的分散在氧化鎳表面。通過對其OER催化性能研究發現,合成后的樣品在260 mV的過電勢下,其OER電流密度是IrO2的46倍,是未負載單原子的NiO電流密度的57倍。同時,經過10h的性能測試之后,該催化劑的結構和性能基本沒發生變化,表明即便增加單原子負載,該催化劑的結構仍然能夠保持穩定。

        又好又快:Ir單原子催化

        圖2 銥-氧化鎳催化劑的電催化析氧性能

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        圖3 銥-氧化鎳催化劑的催化路徑研究

        深入的結構研究發現,通過該方法負載的Ir單原子位于氧化鎳的表層,且Ir處于表層Ni的原子占位。獨特的原子結構導致Ir的氧化態約為4+。DFT計算表明,取代的Ir原子是OER的活性位點,同時,它還改善了周圍Ni原子的活性,從而大大提高了NiO的OER性能。

        進一步研究發現,可以通過這種方法成功地獲得高負載量的Mn、Fe、Co、Ru、Ir、Pt等單原子摻雜NiO,表明該制備方法具有一定的普適性,可以用于其他類型單原子-氧化物結構體系的制備。

        課題的開展和完成得到了國家自然科學基金、廣東省創新創業研究團隊、深圳市孔雀計劃、深圳市清潔能源研究所和南方科技大學分析測試中心的大力支持。

        03

        原文信息

        Qi Wang, Xiang Huang, Zhi Liang Zhao, Maoyu Wang, Bin Xiang, Jun Li, Zhenxing Feng,* Hu Xu,* Meng Gu*. Ultrahigh-Loading of Ir Single Atoms on NiO Matrix to Dramatically Enhance Oxygen Evolution Reaction. (JAm. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.9b12642)

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