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        高溫失效?高帶隙納米儲能復合材料來解決!

        高溫失效?高帶隙納米儲能復合材料來解決!高溫失效?高帶隙納米儲能復合材料來解決!

        一、研究背景

        高溫失效?高帶隙納米儲能復合材料來解決!

        高溫失效?高帶隙納米儲能復合材料來解決!

        隨著不可再生的化石能源大量消耗,人們面臨著資源枯竭和環境惡化的雙重挑戰。基于此,綠色環保、可再生、可持續的能量儲存技術成為研究的熱點。相比于眾多類型的儲能裝置,電介質電容器具有更快的充放電效率,更高的能量密度以及更長的使用壽命等優勢。特別是,具有高工作溫度的電容器對于下一代汽車和航天電力系統至關重要。由于現代電子電氣領域集成化程度越來越高,這就要求構成電子設備的基本元件具有較高的溫度耐受性(通常在140 ℃以上)。介電陶瓷是高溫電容器的傳統材料,但陶瓷材料具有易碎、不易加工以及剛度高等不足。商業化雙軸拉伸聚丙烯薄膜(BOPP)作為目前最為常用的柔性儲能材料,在常溫下具有優異的儲能效率,但當環境溫度高于100 °C時,其電學性能及儲能效率發生顯著的降低。為此,有研究者將一類富含苯環的聚合物與高導熱性能的六方氮化硼(h-BNNSs)進行復合,形成在高溫下(~150 ℃)具有低損耗、高儲能效率的電介質復合材料。但h-BNNSs的剝離過程較為耗時,且產率較低(10 %),因此,限制其進一步的應用。

        二、研究成果

        高溫失效?高帶隙納米儲能復合材料來解決!

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        近日,中國地質大學徐建梅教授美國賓夕法尼亞州立大學Qing Wang教授課題組在高熱穩定性儲能復合材料領域取得重要進展。該工作以氧化鋁(Al2O3)、二氧化鉿(HfO2)、二氧化鈦(TiO2)以及六方氮化硼(h-BNNSs)納米片為研究對象,將上述納米填料與電學性能優異的聚酰亞胺(PI)進行復合,并形成相應的復合材料。研究表明,無機納米填料的帶隙對相應復合材料在高溫時的介電穩定性具有顯著的影響。此外,具有寬帶隙的Al2O3和HfO2能大幅提高PI基復合材料在高溫時的擊穿性能、儲能性能以及介電穩定性。該研究工作制備復合材料的設計思路與所報道的高溫電介質復合材料具有本質的區別,為高性能的儲能納米復合材料提供了重要的參考,同時在高熱穩定性儲能復合材料領域建立了新的設計思路。該工作以“Tuning Nanofillers in In Situ Prepared Polyimide Nanocomposites for High-Temperature Capacitive Energy Storage為題發表于國際能源頂級學術期刊Adv. Energy Mater.上。

        三.本文亮點

        高溫失效?高帶隙納米儲能復合材料來解決!

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        1. 本工作巧妙地利用原位聚合的方式,顯著改善了無機納米填料在聚合物基體中易團聚、分散性差的缺陷

        2. 作者發現無機納米填料的帶隙對納米復合材料的擊穿性能及高溫儲能穩定性具有重要影響

        3. 本研究中將無機納米粒子的帶隙與其介電常數相匹配,實現了電介質在高溫下具有低介電損耗、高儲能效率等特性,為制備耐高溫柔性儲能電介質提供了新的設計思路。

        四、研究思路與結果討論

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        圖1 原位合成PI基納米復合材料

        作者首先將二胺基二苯醚(ODA)與無機納米粒子混合形成ODA/無機納米粒子的懸浮液,然后添加均苯四甲酸二酐進行原位聚合反應形成PI-PAA預聚體。對PI-PAA預聚體進行熱酰亞胺化形成PI基納米復合材料。實驗發現,預聚體PI-PAA能有效降低納米粒子的團聚,改善其在聚合物溶液中的分散性以及提高復合材料的介電性能。類似的實驗思路在相關文獻中進行過報道,例如: Adv. Funct. Mater. 2008, DOI: 10.1002/adfm.200701077。

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        圖2 (A) 在1 kHz時,PI/BNNS、PI/Al2O3、PI/HfO2及PI/TiO2的介電性能隨納米粒子添加量的變化曲線;(B) 純PI、PI/BNNS、PI/Al2O3、PI/HfO2及PI/TiO2在150℃時的weibull擊穿分布;(C) 純PI、PI/BNNS、PI/Al2O3、PI/HfO2及PI/TiO2在150℃時的儲能性能;(D) PI/BNNS、PI/Al2O3、PI/HfO2及PI/TiO2在電場為50 MV/m、200 MV/m及350 MV/m時的儲能性能。

        相比于純PI,隨著納米粒子的添加,PI基復合材料的介電常數產生了不同程度的提高。其中PI/TiO2復合材料的介電常數為4.02,相比于純PI(介電常數為3.33)提高了20%。而PI/BNNS復合材料的介電常數僅為3.46,這是因為TiO2的介電常數高于BNNS所致。作者采用介電常數理論計算公式Lichtenecker模型計算含球形粒子PI/Al2O3、PI/HfO2及PI/TiO2復合材料的理論介電常數,以及利用Polder-Van Santen公式計算了含片狀粒子的PI/BNNS復合材料的理論介電常數,發現利用上述公式計算的理論介電常數與實測值相吻合。對上述不同類型的復合材料進行weibull分析表明,純PI的擊穿電場僅為314 MV/m,而含7 vol% Al2O3PI/Al2O3復合材料的擊穿強度反而提高至422 MV/m,而傳統的0-3型電介質隨著無機填料的增加擊穿場強會降低,導致兩者變化規律相悖。這是因為在本研究納米粒子中Al2O3具有最大的帶隙(ΔE=8.6 eV),能顯著提高PI/Al2O3復合材料的擊穿強度。復合材料的儲能性能表明,在150℃以及250 MV/m的電場下,PI/Al2O3復合材料的儲能密度和能量轉換效率分別為1.12 J/cm3和93.7%,而純PI的儲能密度和能量轉換效率分別為0.82 J/cm3 和55.7%。相比于所報道的高熱穩定性的BNNS基復合材料而言,PI/Al2O3復合材料具有更優異的綜合性能,此外,還避免了由于BNNS帶來的剝離困難、產率低等不足。

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        圖3 (A) 150°C時,含5 vol% BNNS,7 vol% Al2O3,5 vol% HfO2及1 vol%TiO2的PI及其納米復合材料的導電損耗隨外加電場的變化;(B) 在100 MV/m下,PI和PI納米復合材料在25 °C和150 °C時的體積電導率;(C) 在150°C時,PI和PI納米復合材料的電流密度曲線;(D) PI及其納米復合材料的TSDC光譜。

        眾所周知,電介質的導電性是其在高電場下損耗的主要來源。實際上,純PI和PI納米復合材料的電導損耗隨外加電場呈指數增長,這也是高電場下復合材料的儲能效率降低的主要原因。在常溫及100 MV/m條件下,相對于純PI而言,在PI中分別復合TiO2、HfO2、BNNS和Al2O3后,其體積電導率分別降低33.4%、47.0%、53.2%和72.6%。當溫度升高至150℃時,相應的電導率下降更為明顯,分別為41.1%、83.2%、89.9%和93.9%。值得注意的是,在高電場下,PI/Al2O3復合材料的損耗仍能保持最低,能量轉換效率最高,這主要歸因于Al2O3的帶隙較大所致。此外,熱激退極化電流(TSDC)結果表明,與純PI相比,PI復合材料中的峰強明顯增強,這意味著有更多的電荷被納米填料所俘獲。當溫度高于200℃時,歸屬于復合材料峰的峰值向高溫區移動,這表明復合材料中的納米粒子對電荷的俘獲能力進一步增強。以上結果揭示了PI/Al2O3納米復合材料具有較低的介電損耗和較高儲能密度的根本原因。

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        圖4 在150℃和外加電場下,模擬(A) PI/Al2O3;(B) PI/HfO2;(C) PI/TiO2復合材料中電流密度分布隨填料含量的變化。

        作者為了進一步證明復合材料的漏電流密度與相應無機填料的帶隙關系,采用跳躍傳導模型模擬了復合材料的電流密度分布隨填料含量的變化。結果表明,具有較高帶隙的PI/Al2O3PI/HfO2復合材料漏電流密度處于較低的水平,相比之下,帶隙較低的PI/TiO2復合材料漏電流密度較大。

        五、研究小結

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        本文探索了不同帶隙的無機納米粒子對PI基復合材料的高熱介電及儲能穩定性的影響。結果表明,無機納米填料的引入可顯著提高PI基復合材料的擊穿強度,這是區別于傳統聚合物基電介質最為顯著的不同點。此外,高帶隙的無機納米粒子能使復合材料(PI/Al2O3PI/HfO2)能保持其在高溫時的高儲能效率和介電穩定性。該工作所制備的具有高熱穩定性儲能電介質優于文獻中所報道性能最優的高耐熱儲能復合材料c-BCB/BNNS,為制備極端環境中使用的柔性儲能電介質提供了重要的參考。

        六、文獻信息

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        Tuning Nanofillers in In Situ Prepared Polyimide Nanocomposites for High-Temperature Capacitive Energy Storage (Adv. Energy Mater., 2020, DOI: 10.1002/aenm.201903881.)

        文獻鏈接:

        https://pericles.pericles-prod.literatumonline.com/doi/full/10.1002/aenm.201903881

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