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        用于高性能可充電電池的可調控多孔碳球

        用于高性能可充電電池的可調控多孔碳球

        【引言】

        近年來,隨著化石燃料的快速消耗,二氧化碳的大量排放導致嚴重的溫室效應和環境問題,人們對于可再生能源的需求越來越大,尋求高效清潔的二次能源受到各國科研工作者的關注。可充電電池(鋰離子電池,鈉離子電池,鋰硫,空氣電池等)作為目前使用最廣泛的儲能技術,對于它的研究很大程度上決定一個國家在可再生能源領域的發展。碳材料因其價格低廉,高導電性和穩定性而在商用電池中發揮著重要的作用。此外,人們對碳材料的研究擴展到包括多孔碳,石墨烯及炭基材料與其它正極材料的復合(鋰硫電池)。多孔碳材料因具備可調控多孔結構,較大的比表面積和與其它材料的相容性而成為最具有應用前景的電極材料之一。通過對碳材料的設計,可以得到擁有不同孔徑(大孔,介孔,微孔)及多種孔徑共存的碳球,這些碳球一般具有高比表面積,可調控多孔結構,優良的導電性和穩定性,功能可控性等優點。

         

        【成果簡介】

        最近,悉尼科技大學清潔能源技術中心的汪國秀教授課題組在國際頂級期刊Journal of Materials Chemistry A(影響因子:8.867)上在線發表了題為“Tunable Porous Carbon Spheres for High-performance Rechargeable Batteries”的論文。本文在深入分析多孔碳球的制備,特點的基礎上,系統梳理了多孔碳球在各類電池中的具體應用,總結分析了多孔碳球的孔徑大小和分布,比表面積以及不同元素摻雜對材料性能的影響,并結合理論計算為多孔碳球作為電極材料和與其它材料復合的載體提供了理論支持,提出了“通過調節多孔結構,優化材料組分和界面化學對改善電池性能具有重要意義”的研究思路(圖1)。

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        【全文解析】

        用于高性能可充電電池的可調控多孔碳球

        圖1 多孔碳球的設計及其在高性能電池中的應用

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        ?該綜述首先根據semi-empirical Molecular Orbital(MO)法探討了石墨類碳材料作為電池負極儲存鋰離子和鈉離子的機理,系統分析和描述了碳材料作為傳統電極材料的關鍵問題及挑戰:因石墨類材料具有較低的理論容量(372 mAh/g)而難以得到更為廣泛的應用,結果顯示石墨間層距只有在特定的距離才最有利于鋰離子的存儲,當為0.77~0.83nm時最適宜鋰離子的存儲,低于0.7nm會產生更多的不可逆容量,而石墨的層間距只有0.34nm,大大限制了其儲存鋰離子的能力。同時,在充放電的過程中,石墨電極的表面結構會變得更加無序化,暴露的石墨表面與電解液反應不斷產生SEI膜從而進一步降低了可逆容量。通過分析,擁有納米孔徑的多孔碳材料及存在合適層間距的硬碳等具備更為理想的儲存鋰(鈉)離子的空間和界面,從而大大提高了儲能的容量和庫倫效率。這對于設計合理的電極材料具有非常重要的指導意義。

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        其次,本文對目前不同孔徑碳球的制備和相關應用進行了如下梳理和總結:

        在眾多的電池技術中,鋰硫電池因具有高達1675 mAh/g的理論容量被人們認為是未來最具前景的電池技術之一。然而因為多硫化物的溶解而造成的“穿梭效應”使得電池的循環壽命迅速降低。此外,還存在硫在充放電循環中的體積膨脹和Li2S的導電性低等問題。該綜述分別總結了介孔,微孔及大孔結構對于鋰硫電池性能提高的影響。有序介孔碳球因具有很大的比表面積將硫負載量提高到80 wt%以上,同時介孔結構可以很好的緩解硫的體積效應,為電解液和離子的傳輸提供通道以及將多硫化物限制在介孔孔結構中。這些優點使得介孔碳球在提高鋰硫電池的性能上發揮這重要的作用。與介孔碳球相比,微孔碳球因其孔徑尺寸較小(小于2nm)可以更為有效的誘捕S2-4分子,有效抑制S8和S42-的轉化,從而大大提高了鋰硫電池的循環性能。由于介孔碳球和微孔碳球的含碳量過高及填充密度過低限制了電池能量密度,大孔碳材料因具有較小的比表面積在鋰硫電池實際應用中發揮著更為重要的作用。同時,通過模板法制備的空心介孔碳球可以將活性物質有效地限制在空心結構中,這種核殼結構有效抑制了活性物質的體積效應,同時為離子和電解液提供了快速傳輸的通道,從而大大提高了電池的循環和倍率性能。

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        在鈉空氣電池方面,汪國秀教授課題組的孫兵利用MnCO3作為硬模板,通過乙炔氣相沉積制備了具有層狀結構的可調控多孔碳球大大提高了鈉空氣電池容量和倍率性能。通過分析,這種大孔和小孔相結合的層狀碳球結構更加有利于氧氣和電解液的滲透。同時,相比于微孔和介孔碳球,碳球之間的大孔結構更不容易被放電產物堵塞,為Na2O2的生長提供了更多位點,從而大大提高了電池的循環壽命。該策略為今后電極材料的設計和研究提供了非常重要的指導意義。

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        該綜述總結了近年來多孔碳球及多孔碳球作為載體與其它活性物質復合的研究。石墨作為傳統負極材料存在容量低,庫倫效率低等缺點,通過對層間距的控制,摻雜及電解液的合理使用可以有效提高其作為鋰離子電池負極材料的容量和循環使用壽命。同時,對多孔碳球的形貌控制,孔徑調節和界面化學的優化,使得多孔碳球作為優良的載體而大大提高了其在鋰硫電池,鋰空氣電池等的應用。本文中提出的“調控多孔結構,優化材料組分和界面化學”的研究思路,將有助于該領域研究人員較為全面地了解碳基材料在電池應用中所面臨的挑戰,并加強大家對該領域材料的設計和優化的認識。

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        該論文受到了澳大利亞鐵路制造合作中心及悉尼科技大學早期職業研究員項目的支持。

         

        Huajun Tian, Tianyi Wang, Fan Zhang, ShuoqingZhao,Steven Wan, Fengrong He, Guoxiu Wang, Tunable Porous Carbon Spheresfor High-performance Rechargeable Batteries, J. Mater. Chem. A, 2018. DOI: 10.1039/C8TA02353K.

         

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